Синтезировано и охарактеризовано новое соединение Раддлсдена-Поппера типа n = 2 Sr2LaAlTiO7, исследованы микроволновые диэлектрические свойства и их микроструктура. Рентгеновская дифракция (XRD) анализ Ритвельда и картины дифракции электронов на выбранных участках (SAED) подтвердили, что эти соединения принадлежат к пространственной группе I4/mmm с тетрагональной кристаллической симметрией. Параметры решетки были рассчитаны как a = b = 3,840 Å и c = 20,270 Å. Межслойная поляризация была намного ниже, чем у ранее описанной керамики SrLa2Al2O7, а хорошо упорядоченное распределение ионов вдоль оси c было подтверждено изображениями, полученными с помощью просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения (HRTEM). Отличные микроволновые диэлектрические свойства и оптимальное сочетание (εr = 26,5, Q×f = 110 850 ГГц, τf = 2,95 ppm/oC) были получены для образца, спеченного при 1600oC на воздухе в течение 3 часов. Принимая во внимание достоинства простой подготовки, меньшей технологической чувствительности и, что наиболее важно, сравнительно дешевого сырья, можно ожидать, что керамика Sr2LaAlTiO7 станет многообещающим кандидатом на роль диэлектрической керамики со сверхнизкими потерями для СВЧ.
Введение
В последние десятилетия диэлектрическая керамика с надлежащей диэлектрической проницаемостью εr, высоким коэффициентом добротности Q (обратная величина диэлектрических потерь) и близким к нулю температурным коэффициентом резонансной частоты (τf) привлекла широкое академическое и коммерческое внимание из-за важных приложений для резонаторов. , фильтр и другие ключевые компоненты в системах микроволновой связи.1,2 С быстрым развитием микроволновой связи в сторону высокочастотного микроволнового и миллиметрового диапазонов настоятельно требуется микроволновая керамика со сверхнизкими потерями.3–5 Пока Ba(Mg1/3Ta2 /3)O3 (εr = 25, Q×f = 176 000 ГГц, τf = 2,7 ppm/oC) был признан наиболее важной микроволновой диэлектрической керамикой со сверхнизкими потерями.6 Однако плохая способность к спеканию, сильная зависимость свойств от обработки и высокая стоимость из-за дорогого сырья (Ta2O5) поставили под сомнение их дальнейшее использование в обычных микроволновых приложениях. τf = 0 м.д./°C ) имеют относительно низкую стоимость,10 но их значения Q×f недостаточно высоки для высокочастотных микроволновых и миллиметровых волн. Таким образом, поиск новых керамических диэлектрических систем со сверхнизкими потерями, обладающих высокой производительностью в сочетании с приемлемой стоимостью, является сложной задачей. В последнее время соединения Раддлсдена-Поппера (RP) вызывают постоянный научный интерес и представляют собой активную область исследований благодаря их удивительным физико-химическим свойствам.11-14 Общая формула этих соединений может быть записана как (A,A')n +1BnO3n+1, а их структуру можно рассматривать как состоящую из n блоков угловатых (BO6 ) октаэдров, упорядоченно сросшихся со слоем каменной соли ((A,A')O) вдоль оси c.
В нашей предыдущей работе были предложены керамики MLnAlO4 и SrLn2Al2O7 (M = Sr, Ca, Ln = La, Nd и Sm) с n = 1 и 2 RP-структурой и их превосходными микроволновыми диэлектрическими свойствами (εr = 16 ~ 19, Q ×f = 54 600 ~ 69 500 ГГц, τf = –32 ~ –1 ppm/oC для n = 1, εr = 18,2 ~ 21,6, Q×f = 64 680 ~ 71 680 ГГц и τf = –22,1 ~ +4 ppm/oC для n = 2).11–15 Кроме того, путем систематического анализа структуры Fan и Yi et al. обнаружили, что межслойная поляризация структуры RP берет на себя основную ответственность за диэлектрические потери, и можно ожидать дальнейшего улучшения микроволновых диэлектрических свойств за счет структурных модификаций. систем растворов, где были достигнуты общие улучшения микроволновых диэлектрических свойств (εr = 18,5 ~ 21,5, Q×f = 75 000 ~ 96 500 ГГц, τf ~ 0 ppm/oC)16–18. Однако микроволновые диэлектрические характеристики, особенно Q×f значение все еще недостаточно хорошо. Учитывая, что керамика SrLn2Al2O7 с n = 2 обычно имеет более высокие значения εr и Q×f по сравнению с керамикой MLnAlO4, следует ожидать более эффективной модификации микроволновых диэлектрических характеристик. С другой стороны, керамика SrLa2Al2O7 демонстрирует наилучшее сочетание микроволновых диэлектрических свойств (εr = 18,2, Q×f = 71 680 ГГц, τf = –22,1 ppm/oC) среди серии SrLn2Al2O7 и их теоретического значения Q×f (130 300 ГГц). примерно в два раза превышает измеренное значение. Однако лишь немногие члены системы твердый раствор являются термодинамически стабильными, и синтез таких слоистых оксидов стал серьезной проблемой. Поскольку ряд соединений Sr2La(B1 3+B2 4+)O7 (B1 = Fe, Cr, B2 = Mn, Ti) уже был исследован в литературе,20–23 может быть разработано и получено новое соединение RP Sr2LaAlTiO7 в качестве нового кандидата на микроволновую диэлектрическую керамику со сверхнизкими потерями. В работе керамика Sr2LaAlTiO7 впервые была приготовлена стандартным твердофазным реакционным методом и оценены ее микроволновые диэлектрические свойства вместе с микроструктурами. Кроме того, проводится анализ спектров инфракрасного отражения, чтобы понять их внутренние диэлектрические свойства.
………………
Выводы
Керамика Sr2LaAlTiO7 была успешно получена с помощью относительно простого процесса. Результаты XRD и SAED показывают образование структуры n = 2 Раддлесдена-Поппера с пространственной группой I4/mmm. Микрофотографии СЭМ указывают на более плотную микроструктуру и больший размер зерна при спекании при 1600°C, где хорошо упорядоченные срастания между блоками перовскита и каменной соли также подтверждаются наблюдением HRTEM. Прекрасные микроволновые диэлектрические свойства (особенно сверхвысокое значение Q×f) могут быть получены в настоящей керамике, а наилучшее сочетание микроволновых диэлектрических характеристик получается следующим образом: εr = 26,5, Q×f = 110 850 ГГц, τf = 2,95 ppm/ oC, которые намного лучше, чем для MLnAlO4 и SrLn2Al2O7, и почти конкурируют с таковыми для Ba(Mg1/3Ta2/3)O3. Принимая во внимание достоинства более легкой подготовки, меньшей чувствительности процесса и, что наиболее важно, сравнительно дешевого сырья, можно ожидать, что керамика Sr2LaAlTiO7 станет многообещающим новым кандидатом для микроволновой диэлектрической керамики со сверхнизкими потерями.